創建年代は不明であるが、『日本三代実録』貞観2年3月20日条に従五位下から従五位上に昇叙された薩摩国「鹿児島神」に充てられ、その当時には既に鎮座していたと見られている。

古来上下から尊崇されたが、応永年中（14世紀末から15世紀中頃）に島津元久によって社殿が建立されるなど島津氏による崇敬も篤く、藩政時代には家久以下代々の薩摩藩主から「鹿児島三社」と称され、家督を相続するとまず初めに当神社に参詣する例とされ^[2]、安政6年（1859年）には正一位の位記が授けられた。明治5年（1872年）に県社に列した。

旧名の「宇治（氏）瀬」は門前を流れる甲突川の流れの早さからきているとも言い、また、鹿児島湾に浮かぶ「神瀬の小島」なる島に鎮座する神社が移転したとも言う。山手にありながら「海の神」として崇められてきたのもこの伝承を裏付けると考えられる。また、『三国名勝図会』によると「甲突川」という名前自体が、当神社の例祭の月を「神月（こうつき）」と称したことに由来し、「神月川」から現在の名称に変わったという説もある。

「鹿児島神社」は垂水市にもあり（鹿児島神社）、霧島市の鹿児島神宮も古名を「鹿児島神社」という。3つの鹿児島神社を直線で結ぶと桜島を囲む二等辺三角形になり、これらの神社は元々は桜島（古くは鹿児島と呼ばれたとする説がある）を神体として祀る神社だったとする説もある。

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